近日,化学化工学院吴英鹏教授课题组开发出一种在液态金属中由电流体动力学调控的纳米催化剂制备方法,并以此构建了基于液态金属负载的自修复电催化系统。该成果以“A self-healing electrocatalytic system via electrohydrodynamics induced evolution in liquid metal”为题发表在国际期刊《Nature Communications》上。
电催化作为一种清洁能源的低碳转化技术,通过将可再生电能转化为化学能,可实现绿色、高效的化学品合成。电催化的核心是电极/电催化的设计,传统的催化剂负载于固态导电基底上,以此来实现电荷传递及催化转化。而在长时间的使用过程中,电极失活不可避免,因此开发可自修复型电极具有重要意义。
该团队通过以液态金属为分散剂,利用电场诱导纳米催化剂发生可控演化,制备了新型铋剂液态金属电极,并展示了其在电催化二氧化碳还原领域应用。当铋催化剂因长时间工作而发生失活时,通过原位电化学重构手段实现了催化剂失活后的自修复过程。
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液态金属自修复电极的结构表征及自修复。
研究发现将氧化铋前驱体通过可控氧化策略分散在液态金属中时,在电场作用下,氧化铋形成高分散的单原子态,并最终在液态金属内发生原子重排和电化学偏析。进一步研究发现,液态金属的表面能与金属铋的成核有重要联系,电场可以对其实现精确调控。作者研究了不同电位模式施加时,析出铋纳米催化剂结构、形貌的转变。同时将演化完成的液态金属系统集成于3D打印的电解槽中,展示了电催化二氧化碳还原的应用。当该电极在长时间工作后,晶体铋催化剂中出现了碳酸氧铋物相结构,导致催化剂失活。在传统基底负载的催化电极上,由相变引发的失活通常较难解决。而作者通过将催化剂重新引入液态金属体相内,并通过负电位再生,实现了催化剂的原位修复过程。
该工作开发了电化学可控制备纳米催化剂的方法,克服了传统电催化/电合成电极在失活后难以修复的问题,同时也为新型的液态金属电催化电极提供良好指导。吴英鹏教授为论文通讯作者,湖南大学为通讯单位。博士研究生侯屹峰为文章第一作者。该工作得到了国家自然科学基金和湖南大学科研启动经费等项目的支持。
来源:化工院
责任编辑:蒋鼎邦